Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten nehmen eine wichtige Stellung im Studium ein. Bachelor- und Masterarbeit führen zum akademischen Grad und markieren den Abschluss des Studienabschnitts. Die Begleitung der Studierenden bei diesen Arbeiten ist uns daher sehr wichtig.

Innerhalb unserer Forschungsgebiete beraten wir die Studierenden bei der Themenauswahl und formulieren gemeinsam die Ziel- und Aufgabenstellungen der Arbeiten. Während der Arbeit werden die Studierenden durch Doktoranden und Gruppenleiter und das gesamte Team des Arbeitskreises unterstützt. Die intensive wissenschaftliche Betreuung der Studierenden setzt sich auch bei der Planung und Abfassung der schriftlichen Qualifikationsarbeiten fort. Die individuelle Leistung der Studierenden wird so durch das Team des Arbeitskreises gefördert. Gemeinsame Freizeitaktivitäten des Teams sorgen für den Ausgleich zur wissenschaftlichen Arbeit.

Verwertung erneuerbarer Rohstoffe

Stoffliche Wertschöpfung durch photokatalytische Umwandlung von CO2

Das Ziel dieser Arbeit ist eine nachhaltige stoffliche Wertschöpfung auf Basis von CO2 als erneuerbarem und nahezu uneingeschränkt verfügbarem Rohstoff. Als Energiequelle für die chemische Umwandlung von CO2 in Wertprodukte soll Sonnenlicht als nachhaltige Energiequelle genutzt werden. Auf diesem Weg soll die Grundlage für eine integrative Bioökonomie geschaffen werden, welche mehrere und auf verschiedene Zielprodukte ausgerichtete Katalysator- und Reaktorkonzepte verbindet. Im Rahmen des Projekts sollen reaktionstechnische Herangehensweisen für die biotechnologische und die heterogen katalytische Umsetzung von CO2 erarbeitet und miteinander verglichen werden. Zudem sollen die Potentiale dieser beiden Ansätze durch Quantifizierung der erzeugten Produktmengenströme pro bestrahlter Fläche der betrachteten Reaktortechnologien systematisch eruiert werden. Als Zielprodukte der CO2-Umwandlung sollen C1-Produkte wie Methan oder Methanol, aber auch C-C-Kupplungsprodukte wie Oxalat oder Tartrat hergestellt werden. Diese Verbindungen sind Bausteine für verschiedene Vertreter aus den Produktklassen der Pharmazeutika (Spezialitäten), der Feinchemikalien aber auch Bausteine für Bulkchemikalien (Polymere, Energieträger). Diese Auswahl ermöglicht bei Projektabschluss Aussagen über die Prozessanforderungen zur Gewinnung der jeweiligen Wertstoffe aus Sonnenlicht und CO2. Auf diese Weise soll das Problem gelöst werden, CO2 als Grundstoff der chemischen Wertschöpfung mit Licht als Energieträger nutzbar zu machen und die Effizienz der bisher zur Verfügung stehenden Katalysatoren und Reaktoren gezielt zu erhöhen.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Michael Goepel)

  • Synthese und Charakterisierung von Photokatalysatoren auf Basis von TiO2, Bi2WO6, BiVO4 und anderen Oxiden, sowie polymerischer Photokatalysatoren auf Basis von g-C3N4 und Graphen
  • Durchführung von photokatalytischen Reaktionen im diskontinuierlichen Modus:
    • Untersuchungen zum Einfluss von Prozessgrößen (Gas-Druck, Katalysatorkonzentration, pH-Wert, Kokatalysatoren, Opferreagenzien)
    • Untersuchungen zum Einfluss der Lichtquelle (Intensität, Spektrum)
    • Photoreformierung von Methanol in wässrigen Lösungen als Modellreaktion
  • Erarbeitung eines Quantifizierungskonzepts zum Vergleich photokatalytischer Systeme
  • Vergleich von anorganischen Katalysatoren zur CO2-Umsetzung mit biologischen, zellbasierten Systemen (in Kooperation mit UFZ Leipzig)

 

Heterogen katalysierte Umsetzung von Carbonsäuren in wässriger Phase

Carbonsäuren wie Lävulinsäure, Bernsteinsäure, Essigsäure, Ameisensäure, Milchsäure und Glykolsäure sind Verbindungen, welche mittels chemischer oder biotechnologischer Prozesse aus Biomasse gewonnen werden können. Sie haben das Potenzial als wichtige Zwischenprodukte, sogenannte Plattformchemikalien, für die Herstellung nützlicher Produkte Verwendung zu finden. Dafür werden Strategien benötigt, aus nachwachsenden Rohstoffen erzeugte Carbonsäuren effizient in verwertbare Produkte umzuwandeln. Ein Ansatz, das sogenannte Aqueous-Phase Processing, ist die direkte Umsetzung von biokatalytisch erzeugten Produktmischungen, die neben Carbonsäuren auch große Mengen an Wasser enthalten, mittels heterogener Katalyse. Im Fall von Lävulinsäure und Glykolsäure werden dazu katalysierte Hydrierungen untersucht, um γ-Valerolacton bzw. Ethylenglykol erzeugen. Diese Reaktionen laufen bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck an Metall-Träger-Katalysatoren ab. Solche Katalysatoren lassen sich hinsichtlich Trägermaterial, Metallkomponente und zusätzlicher Promotoren modifizieren, um die katalytische Aktivität und Selektivität der Hydrierung sowie die Stabilität des Katalysators in wässriger Phase zu beeinflussen.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Michael Goepel)

  • Entwicklung von Ru-haltigen Katalysatoren für die Hydrierung von Glykolsäure in wässriger Phase durch Katalysatorpräparation, -charakterisierung und katalytische Experimente
    • Einfluss des Trägermaterials
    • Einfluss der Herstellungsmethode für bimetallische Katalysatoren
    • Einfluss von Promotoren
  • Untersuchung des Einflusses der Reaktionsbedingungen auf die heterogen katalysierte Hydrierung von Glykolsäure mittels systematische geplanter katalytischer Experimente
  • Untersuchung zur Hydrierung mittels algenbasierter Photobioeaktoren hergestellten Glykolsäurelösungen

 

Monolithische Reaktoren mit bimodalen Porensystemen

Monolithische Reaktoren weisen gegenüber klassischen Füllkörperreaktoren viele potentielle Vorteile wie etwa ein geringeres Druckgefälle, höhere externe Oberflächen und höhere mechanische Stabilitäten auf. Ein wichtiger Fokus in der Entwicklung monolithischer Katalysatoren sind mögliche Transportlimitierungen, welche in nanoporösen Katalysatoren (besonders für Reaktionen mit typischerweise hohen intrinsischen Reaktionsgeschwindigkeiten wie Hydrierungen oder Alkylierungen) auftreten können. Dieses Problem kann durch den Einsatz von bimodalen oder hierarchischen Porensystemen in welchen große (Makro- oder Meso-)Porensysteme den effizienten Transport der Reaktanten zu den in kleinen (Meso- oder Mikro )Porensystemen gelegenen Reaktionszentren ermöglichen. Ein rationales Design solcher Katalysatoren erfordert demnach eine optimale Größe und Verteilung der großporigen Transportporensysteme in Bezug auf das kleinere Porensystem, in welchem die Reaktion vorrangig stattfindet, und wird in dieser Arbeit angestrebt.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Michael Goepel)

  • Synthese von hierarchischen monolithischen Silica-Alumina-Monolithen mit verschiedenen Porengrößen und deren Imprägnierung mit aktiven Metallzentren auf Basis von Pt oder Pd sowie eine mögliche postsynthetische Funktionalisierung mit sauren Zentren
  • Charakterisierung dieser monolithischen Katalysatoren mittels verschiedener Techniken wie etwa: Stickstoffsorption, Quecksilberintrusion, Optischer Emissionsspektroskopie mittels induktiv gekoppeltem Plasma, temperaturprogrammierter Desorption von Ammoniak und Transmissionselektronenspektroskopie.
  • Untersuchung der katalytischen Hydrierung von Aromaten in der wässrigen Phase oder einer sauerkatalysierten Modellreaktion im kontinuierlichen und diskontinuierlichen Modus.

 

Katalysatoren und Reaktoren unter dynamischen Betriebsbedingungen für die Energiespeicherung und -wandlung

Im Rahmen eines DFG-geförderten Schwerpunktprogrammes steht der Fokus der Arbeiten auf der Umsetzung und Wertschöpfung von CO2 an Katalysatoren, die unter dynamischen Bedingungen arbeiten. Diese müssen nicht nur hoch aktiv sein, sondern auch rasch wechselnde Betriebsbedingungen tolerieren. Somit spielen die chemischen Eigenschaften der Katalysatoren, aber auch deren Struktur eine bedeutende Rolle. Für das Verständnis des Reaktionsmechanismus der Tieftemperatursynthese von Methanol ist die Untersuchung von Gleichgewicht und Kinetik der CO2-Sorption am Katalysator von großer Bedeutung. In einem zweiten Teilprojekt wird die Synthese von Ni- oder Ru-haltigen, monolithischen Katalysatoren mit einstellbarer Porosität zur Erzeugung von Methan durch CO2-Hydrierung beleuchtet. Durch die Herstellung von hierarchisch strukturierten Katalysatoren soll neben einer hohen katalytischen Aktivität auch der Stoff- und Wärmetransport im Katalysator verbessert und verstanden werden.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Juliane Titus)

  • Untersuchung der Sorptionskinetik von CO2 an funktionalisierten mesoporösen Silikaten mittels Durchbruchexperimenten
  • Synthese monolithischen, Ni-haltigen Katalysatoren auf Basis von Al2O3 und ZrO2
  • Erzeugung von hierarchischen Porensystemen und Steuerung der Porenweitenverteilungen in monolithischem Al2O3 zur Reduzierung von Transportlimitierungen
  • Untersuchungen zur Affinität von CO2 an Alumina-basierten Katalysatoren

Innovative Katalysatorsysteme

Einfluss von Alkylstrukturen auf die Epoxidierung von Fettsäuremethylestern (FAMES) über hierarchisch strukturiertem TS-1

Titan substituiertes Silicat 1 (TS-1) ist einer der bedeutendsten Katalysatoren in der Oxidation von organischen Molekülen mit verdünntem Wasserstoffperoxid. Die in mikroporösem TS-1 bei der Epoxidierung größerer Moleküle zu erwartenden Massentransportlimitierungen können potentiell durch Einbringen einer zusätzlichen Porosität (bimodales oder hierarchisches Porensystem) reduziert werden. Zusätzlich kann die katalytische Aktivität potentiell durch Veränderung der hydrophoben Eigenschaften des Katalysatorsystems beeinflusst werden. Hierzu werden Kompositkatalysatoren bestehend aus TS-1 mit und Aktivkohle hergestellt, und in der Epoxidierung von FAMES untersucht.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Michael Goepel)

  • Synthese und Charakterisierung (etwa: Stickstoffsorption, Quecksilberintrusion, Röntgenpulverdiffraktometrie, Rasterelektronenmikroskopie, Thermogravimetrie) von TS-1 sowie hierarchischem TS-1 via „top-down“ und „bottom-up“ Strategien
  • Untersuchung zum Einfluss der hierarchischen Porenstruktur in der Epoxidierung von FAMES mit H2O2 (Analyse des Reaktionsfortschritts via Gaschromatografie)
  • Untersuchungen zum Einfluss der Hydrophobizität von TS-1/Aktivkohlekompositen auf die katalytische Aktivität der Epoxidierung von FAMES

 

Immobilisierung von Organokatalysatoren auf kugelförmigen, nanoporösen Silica für die Anwendung in mikrofluidischen Systemen

Im Fokus dieser Arbeiten steht die Immobilisierung von Organokatalysatoren auf kugelförmigen, nanoporösen Silikamaterialien mit unterschiedlichen Porenstrukturen. Mittels Modellreaktionen werden die synthetisierten Feststoffkatalysatoren auf katalytische Aktivität und Selektivität untersucht. Hierbei wird neben dem Einfluss der Porenweitenverteilung und der Porenanordnung, auch der Einfluss der Oberflächeneigenschaften des Silikas betrachtet. Als Flüssigphasenreaktion wurden die alpha-Aminierung sowie die Brönstedsäure katalysierte Friedel-Crafts-Alkylierung gewählt. Die zu synthetisierten Materialien werden dabei so gewählt, dass eine Übertragung und Anwendung in Mikrochips möglich wird. Die Ergebnisse des makroskaligen Bereichs können dann mit denen vom Chip verglichen werden.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Juliane Titus)

  • Synthese nanoporöser kugelförmiger Trägermaterialien für chipbasierte Mikroreaktoren
  • Phosphorylierung von silikabasierten Trägermaterialien für die Friedel-Crafts-Alkylierung
  • Vergleich industrieller Katalysatoren mit innovativen Brönstedsäuren für die Friedel-Crafts-Alkylierung im Satz- und Durchflussreaktor (Synthese von Bisphenolen).
  • Untersuchung der Enantioselektivität in der -Aminierung katalysiert durch immobilisierte Jörgensen-Hayashi-Katalysatoren im kontinuierlich betriebenen Festbettreaktor
  • Katalyse am Einzelkorn: Verwendung eines TEMKIN-Reaktors zur Charakterisierung einzelner Katalysatorpartikel

 

Neuartige Trägermaterialien für die Immobilisierung von Enzymen

Verglichen mit chemischen Katalysatoren weisen Enzyme einige Vorzüge bezüglich der milden Reaktionsbedingungen, sowie der Chemo-, Regio- und Stereoselektivität auf. Neben den Vorteilen der Biokatalyse für den Einsatz in grünen und nachhaltigen Prozessen, zeigen sie jedoch Nachteile in ihrer Anwendung in Lösung. Die Rückgewinnung sowie Wiederverwendung ist dabei kaum möglich. Dazu kommen noch die kurze Langzeitstabilität sowie die hohen Kosten der Isolierung und Aufreinigung der Enzyme. Diese Nachteile werden mittels einer Immobilisierung auf Trägermaterialien umgangen. Silika-Materialien sind als Trägermaterialien aufgrund ihrer thermischen, mechanischen und chemischen Stabilität und ihrer einstellbaren Porenweiten vielversprechend. Neue Silika-Trägermaterialien mit hierarchischer Porenstruktur sollen synthetisiert und charakterisiert werden.

Compared to chemical catalysts enzymes show benefits concerns of mild reaction conditions and chemo, regio and stereo selectivity. Besides the benefits of there use in bio catalysis in green and sustainable processes they have disadvantages by usage as solutables. The recycling and reuse is nearly not possible. Additionally they show a short-term stability as well as high costs for isolation and purification of the enzymes. These disadvantages can be overcome by immobilization on carrier materials. Silica materials can be used as carriers due their thermal, mechanical and chemical stability as well as adjustable pore width.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. David Poppitz)

  • Synthese von hierarchischen Silika-Trägermaterialien mit einstellbarer Porenweite
  • Charakterisierung (z.B.: Stickstoffsorption, Röntgenpulverdiffraktometrie, Rasterelektronenmikroskopie)
  • Enzym-Immobilisierung und Bestimmung der katalytischen Aktivität
  • Präparation von elektronentransparenten Proben zur Charakterisierung im Transmissionselektronenmikroskop (TEM)
  • Aufnahme, Auswertung und Prozessieren von dreidimensionalen Elektronen-Tomographieaufnahmen

Emissionsreduzierung

Untersuchungen zum Alterungsverhalten von Katalysatoren zur selektiven katalytischen Reduktion von NOx-haltigen Abgasen mit Ammoniak als Reduktionsmittel

Mittels der selektiven katalytischen Reduktion von NOx im Abgasstrang können aktuelle und zukünftige NOx-Emissionsstandards für Fahrzeuge erfüllt werden. Während der Lebensdauer eines Fahrzeugs unterliegt der SCR-Katalysator einem Alterungsprozess. Dies führt zu einer Deaktivierung und einer geringeren deNOx-Performance.

Um den Deaktivierungsprozess und die Veränderungen der Materialeigenschaften des Katalysators während der Alterung im Fahrzeug zu verstehen, müssen deaktivierte Katalysatoren charakterisiert werden. Zu diesen gehören sowohl im Fahrzeug gealterte als auch synthetisch gealterte Katalysatoren. Mittels katalytischen Experimenten sollen Korrelationen zwischen Materialeigenschaften und der NOx-Reduktionsleistung gefunden werden. Die Arbeiten werden im Rahmen eines Forschungsprojektes mit engem Kontakt zur Industrie durchgeführt.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Ing. Magdalena Jablonska):

  • Untersuchung von adsorbierten NO-, NH3- und Pyridinspezies auf gealterten SCR Katalysatoren
  • Methodenentwicklung zur Untersuchung von gealterten SCR Katalysatoren mittels TPR/TPO

 

Entwicklung von Katalysatoren für Niedertemperatur Selektive Katalytische Reduktion von NOx-haltigen Abgasen in Gegenwart von Ammoniak

Die Entstickung von industriellen NOx-haltigen Abgasen aus stationären Emissionsquellen wird als Stand der Technik durch selektive katalytische Reduktion (SCR) in Gegenwart von Ammoniak als Reduktionsmittel an V2O5-WOx/TiO2 (oder V2O5-MoOx/TiO2) Katalysatoren durchgeführt. Um den SCR-Prozess energieeffizient zu gestalten, sollen die Reaktionstemperaturen von ca. 400 °C auf ca. 200 °C durch Einsatz von niedertemperaturaktiven Katalysatoren abgesenkt werden. Hierzu sollen ökologisch bedenkliche V- und W-Oxide durch kostengünstige und weniger giftige Mn-, Fe- bzw. Cu-Oxide als aktive Katalysatorkomponente ersetzt werden. Mit dem Ziel die Entstickung von NOx-haltigen Abgasen bei niederen Temperaturen zu gewährleisten, sollen Katalysatoren auf der Basis von Alumina und Titania hergestellt und umfassend physikalisch-chemisch charakterisiert werden. Zur Aufklärung der SCR-DeNOx-Aktivität und Resistenz gegen Katalysatorvergiftung durch Wasserdampf und SOx sollen online IR-spektroskopische und temperaturprogrammierte Untersuchungen zur Adsorption/Desorption von NOx bzw. Ammoniak im trockenen Gasfluss und in Gegenwart von SO2 durchgeführt werden. Da für die praktische Anwendung insbesondere die Langzeitstabilität der Katalysatoren von Interesse ist, sollen Untersuchungen der Aktivität der Katalysatoren für die NH3-SCR in An- und Abwesenheit von Katalysatorgiften mit Versuchsdauern von mehreren Tagen durchgeführt werden.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Waldimir Suprun):

  • Synthese und Charakterisierung von Katalysatoren zur Niedrigtemperatur-Reduktion von NOx mit NH3 auf Basis deaktivierter VWT-Katalysatoren
  • Untersuchungen zur Adsorption von NH3 und NOx an vergifteten MnOx-haltigen Niedrigtemperatur-SCR-Katalysatoren
  • Effekte von TiO2-Trägermatierialien auf die NH3-SCR-Aktivität von MnOx/TiO2 Katalysatoren
  • Untersuchungen zur Langzeit-Stabilität und Vergiftung MnOx-haltiger SCR-Katalysatoren
  • Synthese und Charakterisierung von „core-shell“ LT-SCR-Katalysatoren auf Basis von Alumosilikat-Trägern

 

Hierarchische mikro-/mesoporöse Systeme für die selektive Ammoniakoxidation zu Stickstoff und Wasserdampf

Die selektive katalytische Oxidation von Ammoniak zu Stickstoff und Wasserdampf (NH3-SCO) ist eine vielversprechende Methode zur Beseitigung von NH3 aus Dieselfahrzeugen. Das NH3 stammt aus dem AdBlue-System für die selektive katalytische Reduktion von NOx, und wird an Bord aus Harnstofflösung erzeugt. Gegenwärtig im Handel erhältliche Pt-basierte Katalysatoren zeigen eine hohe Aktivität, jedoch auch eine geringe Selektivität zu N2 (insbesondere über 300 °C). Cu- und/oder Fe-haltige Zeolithe sind eine Klasse hochaktiver, N2-selektiver und stabiler Katalysatoren zur NH3-SCO (auch in Gegenwart von H2O). Jedoch kann die Aktivität in der NH3-SCO durch Porendiffusion in den mikroporösen Zeolithmaterialien limitiert werden. Mesoporen können den Transport der Reaktanten zu und von den katalytisch aktiven Zentren erleichtern und somit die Ammoniakadsorption und -oxidation positiv beeinflussen. In diesem Kontext ist das Ziel der Untersuchungen, ein besseres Verständnis zwischen den Eigenschaften von metallhaltigen Zeolithen mit Mikro-/Mesoporensystemen und deren Aktivität in der NH3-SCO zu erlagen und so Struktur-Aktivitäts-Beziehungen zu erarbeiten.

Themen für Bachelor-, Vertiefungs- und Masterarbeiten (Ansprechpartner: Dr. Ing. Magdalena Jablonska):

  • Synthese und physikalisch-chemische Charakterisierung von mono-/bimetallischen mikro-/mesoporösen Zeolithen
  • Untersuchung der katalytischen Aktivität, Selektivität und Stabilität in der selektiven Ammoniakoxidation zu Stickstoff und Wasserdampf an den verwendeten Materialien
  • Untersuchung des Einflusses der Art und/oder des Gehalts an Übergangs-/Edelmetall, der in die Materialien eingebracht wurde, sowie der Herstellungsverfahren (Ionenaustausch, Imprägnierung usw.) auf die Aktivität, N2-Selektivität und Stabilität in der NH3-SCO
  • Korrelationen zwischen Textur (mikroporöse oder hierarchische Systeme), physikalisch-chemischen Eigenschaften der Träger und Katalysatoren und ihrer Aktivität, N2-Selektivität und Stabilität in katalytischen Tests

Diffusion und Reaktionsdynamik

Titanosilikat-Molekularsieb ETS-10 ist ein mikroporöses Material, das als Katalysator für säure- und basenkatalysierte Reaktionen eingesetzt werden kann. Ein solches Beispiel ist die Umwandlung von Ölen mit Methanol in Fettsäuremethylester als Reaktionsprodukt. Das Projekt wird die Präparation von ETS-10 und die Nachsynthesebehandlung mit Wasserstoffperoxid umfassen, um ein Netzwerk von Mesoporen einzuführen. Ausgangsmaterialien und behandelte Materialien werden durch Rasterelektronenmikroskopie, Röntgendiffraktometrie, Stickstoffsorption und temperaturprogrammierte Desorption von Ammoniak und / oder Kohlendioxid charakterisiert.

Ansprechpartner: Dr. Muslim Dvoyashkin

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